Manje od godinu dana nakon završetka igračke karijere, Serhio Buskets vratio se u Barselonu gde je sve počelo. Legendarni vezni fudbaler započeo je trenersku karijeru kao član stručnog štaba Barselone Atletik, drugog tima katalonskog velikana, gde će raditi pod vođstvom Julijana Beletija dok ne položi trenersku licencu.
Buskets je u Barselonu stigao 2005. godine, a za drugi tim odigrao 25 utakmica pre nego što ga je Pep Gvardiola prekomandovao u prvi tim. Za Barselonu je ukupno odigrao 722 utakmice, osvojivši devet titula šampiona Španije i tri Lige šampiona. Karijeru je završio u Inter Majamiju, gde je poslednji meč odigrao u finalu MLS prošle zime.